Драгоценные металлы, такие как платина, палладий и родий, содержащиеся в каталитических нейтрализаторах, делают эти устройства привлекательными для воров, но исследователи из Университета Центральной Флориды работают над тем, чтобы уменьшить количество драгоценных металлов, необходимых для катализаторов, вплоть до отдельных атомов, но при этом максимально повысить их эффективность.

Каталитические нейтрализаторы, широко внедренные в американские автомобили в 1970-х годах, используют драгоценные металлы в качестве катализаторов для очистки выхлопных газов двигателей внутреннего сгорания от смертельно опасных и вредных химических веществ. По мере роста цен на драгоценные металлы росло и число краж каталитических нейтрализаторов.

В недавних исследованиях, опубликованных в Nature Communications и Journal of the American Chemical Society, ученые UCF показали, что они могут, соответственно, использовать атомарную платину для борьбы с загрязняющими веществами и эксплуатировать систему при более низких температурах, что крайне важно для удаления вредных химических веществ при первом запуске автомобиля.

В исследовании, опубликованном в журнале Nature Communications, исследовательские группы UCF под руководством Фудуна Лю, доцента кафедры гражданского, экологического и строительного строительства, и Талата Рахмана, заслуженного профессора Пегаса кафедры физики, успешно создали отдельные атомы платины с различной атомной координационной средой в определенных местах на церии. Церий - это оксид металла, который помогает улучшить эффективность каталитических реакций.

По словам исследователей, атомы платины демонстрировали поразительно разное поведение в каталитических реакциях, таких как окисление угарного газа и окисление аммиака в системе доочистки выхлопных газов дизельных двигателей.

В результате окисления смертельно опасный угарный газ превращается в углекислый газ, а вредный аммиак - в молекулы азота и воды.

Результаты исследования показывают, что каталитическая эффективность одноатомных катализаторов в целевых реакциях может быть максимизирована путем оптимизации их локальных координационных структур с помощью простых и промышленно масштабируемых стратегий, говорит Лю.

"Объединив расчеты электронной структуры с современными экспериментами, команда Лю и Рахмана совершила прорыв, который может существенно помочь сообществу гетерогенного катализа в разработке высокоэффективных одноатомных катализаторов для экологических и энергетических нужд", - говорит Лю.

"Мы успешно разработали простую стратегию избирательной тонкой настройки локального координационного окружения отдельных атомов платины для достижения удовлетворительных каталитических характеристик в различных целевых реакциях, что позволит продвинуть понимание одноатомного катализа на значительный шаг вперед", - говорит он.

По словам Рахмана, их совместная работа демонстрирует, как теория и эксперименты, работая в тандеме, могут раскрыть микроскопические механизмы, ответственные за повышение каталитической активности и селективности.
Эффективный катализатор окисления монооксида углерода

В исследовании, опубликованном в Journal of the American Chemical Society, Лю и его коллеги из Вирджинского технологического института и Пекинского технологического университета значительно повысили эффективность очистки угарного газа платино-церий-алюмооксидным катализатором в 3,5-70 раз по сравнению с регулярно используемыми платиновыми катализаторами.

Они добились этого благодаря точному контролю координационных структур платины на атомном уровне на промышленно доступной церий-глиноземной опоре.

"Локальная структура активного участка катализатора определяет его каталитическую эффективность", - говорит Лю. "Однако точный контроль локальной координационной структуры активных сайтов и выяснение внутренней взаимосвязи между структурой и производительностью представляют собой большую проблему в области гетерогенного катализа".

"Мы работали над тем, чтобы контролировать локальную координационную структуру металлических сайтов на атомном уровне, разработать высокоэффективный катализатор для реакций, связанных с очисткой окружающей среды, и выявить взаимосвязь структуры и эффективности новых катализаторов, чтобы направлять будущий дизайн катализаторов", - говорит он.

Используя стратегию обогащения поверхностных дефектов, Лю и его команда сообщили об успешном изготовлении атомных однослойных структур платины и одноатомных структур платины с точно контролируемым локальным координационным окружением на церий-алюминиевых опорах.

Используя высокоугловую кольцевую сканирующую просвечивающую электронную микроскопию в темном поле, один из ключевых соавторов, Юэ Лу из Пекинского технологического университета, непосредственно наблюдал, что атомные однослойные структуры платины и одноатомные структуры платины, демонстрирующие 100-процентное воздействие металла, были встроены в решетку церия или адсорбированы на поверхности церия.

Встроенный атомный однослойный участок платины показал самую высокую эффективность в очистке угарного газа, которая была в 3,5 раза выше, чем у адсорбированного атомного однослойного участка платины и в 10-70 раз выше, чем у одноатомных участков платины.

В сотрудничестве с исследовательской группой Hongliang Xin из Virginia Tech, как с экспериментальной, так и с теоретической точек зрения, команда пришла к выводу, что уникальная структура встроенного атомного однослойного слоя платины может способствовать активации межфазных видов кислорода и тем самым благоприятствовать окислению угарного газа при низких температурах.

По словам Лю, эта работа очень важна, поскольку она поможет сообществу специалистов по экологическому катализу лучше разрабатывать более активные металлические катализаторы со 100% эффективностью использования металла для целевых экологических приложений.

"Мы показали, как контролировать и использовать структуры одноатомных, однослойных и кластерных участков металла в реакциях, связанных с контролем выбросов, и как понять их взаимосвязь структура-качество, используя как экспериментальные, так и теоретические подходы к моделированию", - говорит Лю. "Это проложит путь для будущего проектирования экологических катализаторов на атомном уровне и достижения высокой эффективности в практических приложениях".